I 1926 blev Gunnar Larsen ansat i F. L. Smidth & Co’s New York-afdeling, hvor han senere blev leder, indtil han i 1932 kom til hovedsædet i København. Men allerede i 1929 indtrådte han i firmaets bestyrelse, og senere overtog han faderens rolle som administrerende direktør og bestyrelsesformand ved dennes død i 1935.

I midten af 1930’erne var civilluftfart et af de varme emner, ikke bare i Danmark, men i hele Europa. I august 1936 luftede Aalborg Kommune tankerne om en indenlandsk rute til Aalborg. At disse planer blev til noget, skyldes i høj grad, at Gunnar Larsen tilbød at stille sin private flyveplads ved cementfabrikken Aalborg Portland ved Rørdal til rådighed. Resultatet blev, at der den 1. september 1936 blev oprettet et datterselskab til DDL – A/S Provins Luftfartselskabet, fordi DDL officielt kun måtte drive internationale ruter. Allerede fire dage efter åbnede ruten mellem København og Aalborg.

I 1937 stod det klart, at DDL havde brug for en kapitalindsprøjtning, hvis det skulle kunne konkurrere med de udenlandske selskaber. Det førte til, at Trafikminister Fisker henvendte sig til Gunnar Larsen, som efter et ophold i Amerika havde udviklet en stor interesse for flyvning. Gunnar Larsen henvendte sig derefter til direktøren for Ø.K., Prins Axel, samt civilingeniør Per Kampmann og skibsreder A. P. Møller. Med støtte fra en række virksomheder, dannede de et konsortium, som skulle bidrage til at skabe et solidt grundlag for DDL. Det lykkedes at samle en betydelig kapital, og Gunnar Larsen blev efterfølgende valgt som bestyrelsesformand i december 1937.

Som det fremgår af ovenstående havde Gunnar Larsen stor betydning for dansk civilflyvning i 1930’erne. Det var denne nære forbindelse til DDL, som muliggjorde, at Rye Flyveplads kunne anvendes til indenrigsflyvning.

For eftertiden er Gunnar Larsen mest kendt for sin tid som minister under krigen. I sommeren 1940 indtrådte han i regeringen som trafikminister, og overgav derfor sin formandspost i DDL’s bestyrelse til Per Kampmann.

Ved rekonstruktionen af Staunings regering i juli 1940 blev Gunnar Larsen udpeget til minister for offentlige arbejder (også kaldet trafikminister), på grund af pres fra konservative kredse, der ønskede en ikke-politiker i regeringen. Han fortsatte på posten som minister frem til 1943, men blev aldrig populær blandt befolkningen.